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杂志俱乐部2020年3月:分子模拟指导和物理通知聚合物粘弹性的多尺度建模
杂志俱乐部2020年3月:分子模拟指导和物理通知聚合物粘弹性的多尺度建模
李颖，美国康涅狄格大学机械工程系
1.介绍
聚合物是长链有机分子。弹性体由长聚合物链组成，通过交联剂通过化学键连接在一起。由于共价交联作用，它们通常能够在有限变形后恢复其原始形状。在平衡条件下，组成弹性体的长聚合物链不规则地盘绕在一起。然而，当弹性体受到拉伸时，聚合物链倾向于沿着拉伸方向伸展和拉直。卸载后，链条恢复到原来的紧凑和随机排列。在这样的加载-卸载过程中，能量由于聚合物链之间的摩擦而耗散，弹性体表现出粘弹性行为，如图1．弹性体的例子包括聚异戊二烯(天然橡胶)、聚丁二烯(丁二烯橡胶)、聚氯丁烯(氯丁橡胶)和由丁二烯和丙烯腈(丁腈橡胶)组成的共聚物。这些材料在工程和工业中有广泛的应用，如轮胎，密封件，粘合剂，鞋底，阻尼和绝缘元件。
图1 (a)弹性体在拉伸作用下的变形行为;(b)未硫化和(c)硫化天然橡胶(NR)加载和卸载过程的单轴应力-应变曲线试验结果
粘弹性表征了聚合物和弹性体最重要的力学行为，由储存(弹性)模量G '和损失(粘性)模量G '表示。它们的比值是G ' ' /G '，也就是所谓的tan(δ)，表示变形过程中的能量耗散。对于金属弹簧，我们有tan(δ)=0，这表明当它被拉伸和放开时，它损失的能量很小。然而，其他材料，如炭黑填充橡胶或二氧化硅填充橡胶，由于聚合物链之间的分子摩擦，会有较大的tan(δ)值。在轮胎制造及相关行业中，tan(δ)被用作设计和评价轮胎材料性能的金标准。在40-80的温度范围°C、轮胎的滚动阻力与tan(δ): tan(δ)越小，滚动阻力越小。在较低温度下，较高的tan(δ)会导致良好的湿抓性。人们已经认识到，平均每辆汽车所消耗的燃料中有10%是用来克服轮胎的滚动阻力的。就其本身而言，汽车的滚动阻力占全球化石燃料二氧化碳排放量的惊人的4%。因此，通过降低滚动阻力(或tan(δ))来提高燃油经济性是另一种方法。
然而，在轮胎世界中，设计师们受到限制的权衡，其中改进滚动阻力必须牺牲湿路抓地力和/或轮胎的胎面磨损，即所谓的“魔三角”[2,3]。例如，在30-60℃的温度范围内，轧制阻力与tan(δ)直接相关:tan(δ)越低，轧制阻力越低。然而，在此温度范围内降低tan(δ)也降低了较低温度下的tan(δ)。良好的湿抓地力对应于较低温度下较高的tan(δ)。这就是为什么魔术三角的湿握和滚动阻力角很难分开的原因。为了克服这一挑战，我们需要开发一个预测的多尺度建模框架，将聚合物和弹性体的化学成分、微观结构和粘弹性联系起来。在这里，我们将通过分子模拟指导和物理信息多尺度建模方案[4-6]，讨论我们在从化学结构理解和预测聚合物粘弹性方面的最新进展。
2.聚合物粘弹性力学
根据定义，粘弹性由弹性部分和粘性部分组成。在过去，我们知道弹性通常是键沿有序固体的晶体平面拉伸的结果。而粘度是原子或分子在非晶材料内部扩散的结果。弹性体的宏观力学响应源于其微观分子结构:长而随机取向的聚合物链通过交联剂连接在一起，形成交联聚合物网络;自由链在交联网络中随机分布。在加载/卸载时，交联聚合物网络被拉伸，自由链在网络内扩散。交联聚合物网络作为骨架，卸载后通常能够恢复其原始形状，从而产生非线性超弹性力学响应。相反，交联网络中自由链的重复是不可逆的，并且会引起能量耗散(即在循环加载时力学响应表现出滞后)，导致粘性力学行为。因此，为了建立准确描述弹性体力学响应的本构律，需要将弹性体的应力响应分解为两个部分:超弹性部分和粘性部分，如图图2．
图2弹性体分解成具有自由链的交联聚合物网络。
2.1交联聚合物网络的超弹性．
交联聚合物网络的非线性弹性通常由一个由应变能密度函数W控制的超弹性本构模型表征，根据作者开发应变能函数W的方法，超弹性模型可以分为现象学模型和基于物理的模型。现象学模型主要是从基于不变量的连续介质力学处理中得到的，可以用来拟合实验观察到的力学行为。应变能密度W必须通过柯西-格林变形张量的三个不变量中的一个或多个依赖于拉伸。现象学模型中的模型参数通常没有明确的物理意义，只能通过拟合实验数据来校准。另一方面，基于物理的模型是基于聚合物物理学和统计力学，首先假设随机取向的长分子链结构。基于物理模型的应变能密度函数W取决于聚合物网络的微观结构，其中模型参数与底层聚合物物理相关，可以利用弹性体微观结构的信息进行校准。沿着这条线，最广泛使用的现象学模型包括但不限于Mooney模型[7]、Mooney- rivlin模型[8]、Ogden模型[9]、Yeoh模型[10]和Gent模型[11]。Marckmann和Verron[12]对上述现象学超弹性模型的详细数学公式作了极好的回顾。基于物理的模型有Neo-Hookean模型[13]、3链模型[14]、Arruda-Boyce(8链)模型[15]、滑链模型[16]、延伸管模型[17]、非仿射微球模型[18]和非仿射网络模型[19]。戴维森和古尔伯恩最近对这些基于物理的模型的细节进行了总结和比较。 The Neo-Hookean Model, the 3-Chain Model and the Arruda-Boyce Model are widely deployed to characterize the hyperelastic response of elastomers because of the compact mathematical form. However, these models cannot capture the stress softening behavior observed in elastomers with low cross-linking density since they ignore the effect of polymer entanglements [19]. The extended tube model and the non-affine microsphere model can capture the stress softening but contains some parameters without clear physical connections or hard to be calculated [19]. Slip-link model and the non-affine network model can capture the stress softening and all their material parameters are connected to molecular quantities. It is worth noting that the non-affine network model is mathematically compact compared to the slip-link model, which facilitates its application in capturing stress-stretch response of elastomers [5, 19].
2.2自由聚合物链的粘度．
聚合物的粘度源于它们的链动力学。如果链很短，即它们是低聚物;它们的动力学受单体间摩擦的支配。根据劳斯理论，这些低聚物的粘度η与链长N有简单的标度关系，即η∼N，自扩散系数尺度为D∼n - 1．这些现象在分子动力学(MD)模拟[4,21,22]和实验bbb中也被观察到。然而，当链长大于缠结长度(N>Ne)时，由于链的连通性和不可交性，这些长链的动力学将受到拓扑约束的极大阻碍，称为缠结。这些缠结通常被认为有效地限制了单个聚合物链的横向运动，使其成为直径为app的管状区域。因此，链将沿着管状区域来回滑动或复制，而不是在三维空间中随机移动。
纠缠聚合物链动力学的这幅图构成了所谓的管模型，这是过去四十年来聚合物物理领域最成功的理论。管状区域的中轴线定义了原始路径(PP)。如果将链的两端保持在空间中，在不破坏链与相邻链的不可交性的前提下不断收缩其轮廓，则PP可以被认为是剩余的最短路径。De Gennes[24]、Doi和Edwards[25]从管概念出发，对纠缠聚合物熔体的流变性能进行了开创性的理论研究。纠缠聚合物链的动力学是根据示踪链沿其PP在平均场方法中的一维扩散来考虑的(即，由相邻链形成的约束被认为是静态的)。PP被视为步长为恒定的空间随机漫步，app。因此，不同链之间的拓扑相互作用程度也通过有效管径app来定义∼N2和η∼N3.，这与实验观察结果相当吻合。
为了研究未填充或填充弹性体的有限应变粘弹性特性，Simo[26]、Govindjee和Simo[27]、Lion[28]、Lubliner[29]、Keck和Miehe[30]基于应力/应变变量建立了现象粘弹性本构模型。这些现象学本构模型主要用于拟合现有的实验数据，因为在这些本构模型的制定中没有考虑有关底层物理的微观细节。此外，大多数这些报告的模型只捕获了实验观察到的现象的一个子集。为了克服现象模型的不足，Le Tallec et al. [31]， Govindjee and Reese [32]， Bergström and Boyce [33]， Miehe and Göktepe[34]在Doi and Edwards[25]的管材模型基础上建立了有限应变粘弹性本本模型。然而，这些模型仍然有一些没有物理意义的内部变量或模型参数，因此必须归类为物理启发的现象学模型。
2.3聚合物粘弹性的物理本构模型
最近，我们通过将超弹性的非仿射网络模型和粘度的改进管模型结合起来，开发了一个物理信息本构模型，并具有以下关键假设:a)原始链长度随变形梯度的变化;b)管径随变形梯度的变化;c)变形过程中链条方向的变化;d)分数阶粘弹性为聚合物链动力学，考虑分子量的多分散性和交联效应。
该本构模型中的所有参数都具有物理意义，该模型能够很好地捕捉各种弹性体的力学响应，如图3．与现有的弹性体有限应变粘弹性模型不同，该本构模型中的9个材料参数均具有物理意义，可以通过分子动力学模拟直接获得或实验测量[4,35,36]。这使得自下而上的方法能够根据弹性体的分子结构预测和设计弹性体的宏观力学行为，从而实现多尺度模拟方法来研究弹性体[4]的粘弹性材料行为。
图3弹性体粘弹性的分子模拟和物理本构模型总结。
3.聚合物粘弹性的分子模拟
尽管我们可以基于修正管理论建立聚合物粘弹性的物理本构模型，但该理论中存在许多假设。目前尚不清楚这些假设是否可靠和准确。由于目前实验技术的限制，直接观察和跟踪聚合物的缠结，进一步了解其对聚合物力学性能(如粘弹性)的贡献是不可行的。相反，随着计算机模拟，特别是分子动力学(MD)模拟的进步，我们可以将MD模拟作为“计算显微镜”来进一步理解和量化支撑这些重要力学行为的分子机制。在这里，我们将展示三个案例，MD模拟可以为纠缠对聚合物弹性、动力学和粘度的影响提供直接证据。
3.1聚合物链之间的缠结如何影响聚合物网络的弹性?
在经典力学领域，不同聚合物链之间的交联被认为在交联聚合物网络的超弹性响应中起着最重要的作用。然而，根据聚合物物理理论，缠结(不同链之间的拓扑约束)也应该发挥另一个重要作用。为了进一步理解这种效应，我们采用了一个高度粗粒度的模型，即所谓的FENE(有限可扩展非线性弹性)模型[36]，来研究交联聚合物在不同聚合物之间没有和有纠缠的情况下的超弹性响应。聚合度N=20和500时，样品在单轴拉伸、单剪切和等双轴拉伸下的应力-应变曲线分别为图4．由Davidson和Goulbourne开发的非仿射网络模型已经被用来提取交联模量Gc、纠缠模量Ge和链的可扩展性。非常有趣的是，当交联链长N小到N=20时，基本不存在纠缠，相应的贡献Ge趋于消失，如图所示图4．随着聚合度N的增加，Ge迅速增加，并接近聚合物物理管理论预测的平台值。这些MD模拟确实证实了不同聚合物链之间的纠缠有助于交联聚合物网络的超弹性，遵循经典的管理论。
图4 (a)短链(未纠缠)N=20， (b)长链(纠缠)N=500的交联网络在单轴张力、简单剪切和等双轴张力下的分子动力学模拟结果。校准后的材料参数(c)交联模量Gc和(d)纠缠模量Ge。
3.2我们如何量化缠结及其对聚合物链动力学的影响?
邻近聚合物链引起的拓扑限制/约束效应可以通过原始路径(PP)分析(Z1代码)来研究，这是由我的长期合作者，来自苏黎世联邦理工学院的Martin Kroger博士首创的。原始的Z1代码[37-40]通过固定所有聚合物链的末端来构建聚合物体系的PP网络。此后，每个聚合物链被一系列极细的、不可穿透的、无张力的直线所取代。这些多条断开的路径的长度单调地减少，服从链不可交叉性。在迭代几何过程后，每条多条断开的路径收敛到一个最终状态，即最短的断开路径，例如，每条链的单个原始路径，如图图5．一旦两个连续迭代之间的差值小于预设的小数值公差，Z1码的收敛性就实现了。简而言之，原始路径可以认为是在保持链端固定的情况下，在不违反拓扑约束(聚合物链不可交性)的情况下，不断减少(收缩)链的轮廓所剩下的最短路径。单个基元路径通常由其构象性质来表征，例如基元路径长度Lpp，每个链的内部扭结(或纠缠)数Z和端到端距离R2ee。由此可得管径app= R2ee /Lpp[25]。关于Z1代码在聚合物基元路径研究中的实现和应用的更多细节可以在参考文献中找到。37、38,41岁。特别是，PP网络分析可以进一步与长时间的MD模拟结果相结合，直接探测聚合物链的动力学(或扩散)。段/管存活概率函数是Doi-Edwards管理论的核心，因为它决定了聚合物的所有粘弹性特性，可以直接量化[42,44]。这种生存概率函数可以进一步用于我们的物理本构模型，以预测聚合物和弹性体的粘弹性。
图5高纠缠聚合物链的原始路径网络。原始链(珠子)及其相应的原始路径(粗线)在右侧给出。单个聚合物链(珠子)及其原始路径(粗线)在左侧被放大，没有显示链的邻域。不同的颜色表示不同的聚合物链。原始路径的扭结表示不同链之间的缠结。为清晰起见，配置以“unwrapped”条件显示。
3.3我们如何理解管的变形及其对有限粘弹性的贡献?
在上述理论公式(2.3节)中，我们对原始链长和管径随变形梯度的变化做了几个重要的假设。为了进一步验证这些假设，我们对高度纠缠的聚合物进行了大规模的MD模拟，并通过Z1代码测量了原始链长和管径。这些MD模拟结果与我们的理论假设进行了比较，如图图6．我们发现，无论变形状态或温度如何，管径的变化都与我们的理论公式吻合得很好。然而，对于原始链长度，只有当温度接近玻璃化转变温度时，理论预测才与MD模拟相符。请注意，由于每条链的缠结数量仍然很小(在这种情况下约为10)，聚合物链在高温下变形时很容易滑动。因此，仿射变形假设在这种情况下不适用。当系统温度降低到足够接近玻璃化转变温度时，聚合物更接近其固体状态。链条受到缠结的约束，不能滑动。因此，用仿射变形假设很好地描述了原始链长度的变化。总体而言，根据我们的MD模拟，第2.3节中提出的理论假设在物理上是相关的和合理的。
图6单轴拉伸过程中(a)原始链轮廓长度Lpp和(b)管径app的原始路径分析结果。
4.总结及未来机会
在这里，我们提出了一个分子模拟指导和物理通知的聚合物粘弹性本构模型。弹性体的超弹性和粘性行为分别归因于交联网络的非线性变形和自由链的扩散。对于交联网络，其应力响应归因于交联和纠缠。因此，经典的Arruda-Boyce模型不适用，因为它不包括纠缠的影响。最近开发的非仿射网络模型(由Davidson和Goulbourne于2013年开发)同时考虑了交联和纠缠的贡献，被认为是描述弹性体超弹性行为的最合适的连续体模型。对于自由链，发现原始链长度和管径依赖于MD模拟中的应用变形，这可以通过我们基于仿射变形假设的理论公式来捕获。基于这些观测结果，自由链的粘性贡献可以根据Doi和Edwards[25]提出的经典管模型重新表述，称为更新管模型。将非仿射网络模型与改进后的管模型相结合，提出了研究弹性体有限应变粘弹性行为的新本构模型，该模型的所有参数都具有直接的物理意义。
此外，我们想强调MD模拟在本构模型的发展过程中所起的重要作用。这些分子模拟对于确定材料定律参数非常有用，如弛豫时间和管直径，如我们之前的研究[4]所示。此外，这些MD模拟还用于验证连续统模型的基本假设和揭示新的物理机制，这是本构模型发展过程中最重要的因素。例如，非仿射网络模型的能力已经通过我们的大规模分子模拟进行了测试。通过这些模拟，证实了聚合物链缠结对非仿射网络模型的贡献，这是以前没有认识到的。需要注意的是，很难通过实验来确认缠结的贡献，因为它需要精确控制弹性体的微观结构，如交联密度、交联之间的聚合程度和每条链的缠结。总之，我们认为目前的MD模拟对于理解和发展最先进的超弹性和粘性连续介质理论具有非常重要的作用。
除了以上方面，聚合物的理论建模和计算机模拟也突出了固体力学领域的一些挑战和机遇，如水凝胶[45-47]、介电弹性体[48-50]、磁流变弹性体[51-53]、液晶弹性体[54-56]、自愈聚合物[57-59]等。欢迎你在下面分享你的想法和评论。
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