无轨道密度泛函理论的扩充拉格朗日公式

摘要

我们提出了非周期无轨道密度泛函理论(OF-DFT)计算的增广拉格朗日公式及其实空间实现。特别地，我们将of - dft的约束最小化问题重写为不受任何约束的最小化问题序列，从而使其适用于强大的无约束优化算法。此外，我们开发了该方法在高阶有限差分框架下的Thomas-Fermi-von Weizsacker (TFW)动能泛函和共轭梯度方法的并行实现。通过这个实现，我们建立了增广拉格朗日方法与惩罚和拉格朗日乘子方法相比具有很强的竞争力。此外，我们还表明，高阶有限差分代表了一种用于执行OF-DFT模拟的计算高效的离散化。总的来说，我们通过研究选定的例子，包括由数千个原子组成的系统，证明了所提出的公式和实现既有效又健壮。通过与现有平面波方法计算得到的能量和力进行比较，验证了计算结果的准确性。

已发表的文章可以在这里找到:http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0021999114004860

预印本可在arXiv:http://arxiv.org/abs/1405.6456