线性聚合物粘弹性性质的预测多尺度计算框架

为研究高分子材料的粘弹性特性，提出了一种多尺度预测计算框架。利用逆玻尔兹曼方法，聚合物全原子模型的静态结构和动态行为都可以通过一个简单的粗粒度模型再现，该模型跨越了从纳米到细观的尺度。在这个粗粒度级别上，聚合物链的纠缠网络是通过原始路径分析(Z1代码)描述的。这种描述允许提取管直径和原始链长度，从细观尺度到微观尺度所需的数量。此外，通过仿射变形假设，从原路径管模型建立了聚合物材料的连续介质本构律，实现了从微观到宏观的过渡。这样，通过使用不同的桥接定律来跨越不同的尺度，使我们能够使用自下而上的方法直接预测聚合物材料的粘弹性性质。我们预测的聚异戊二烯和聚他们烯聚合物的动态模量、零速率剪切粘度和弛豫模量与实验结果非常吻合。所提出的多尺度计算框架也可以自然地推广到有限变形域。研究发现，随着变形的增加，聚合物管径a和原始链长L均增大，极大变形下聚合物粘性能量耗散增强。据作者所知，这是第一个提出多尺度计算框架来从分子水平预测纠缠高分子材料的粘弹性性质的工作。 Not only can the method put forth in this research be used to predict the viscoelastic properties of polymeric materials in a bottom-up fashion, it can also be applied to design the polymeric materials with targeted functions, within a top-down approach.

http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0032386112008403?v=s5