锂离子电池晶硅初始锂化过程中的同步反应与塑性

在电化学电池中，晶体硅和锂在室温下发生反应，形成锂化硅的非晶相。反应前沿——晶体硅和锂化硅之间的相边界——在原子上是尖锐的。最近积累的证据表明，反应前沿的速度受到前方反应速率的限制，而不是受到锂通过非晶相扩散的限制。本文提出了一个同时反应和塑性的模型。我们确定了反应锋面运动的驱动力，并通过锂化硅的塑性变形来适应反应引起的体积膨胀。该模型由球形颗粒的共演化反应和塑性的解析解来说明。我们推导了锂化引起的应力使反应停止的条件。我们发现，如果颗粒小，且锂化硅的屈服强度低，则可以避免断裂。此外，我们表明该模型解释了最近观察到的各向异性形态的锂化硅。