锂离子电池中晶体硅初始锂化过程的同步反应与塑性

在电化学电池中，晶体硅和锂在室温下反应，形成锂化硅的非晶态相。反应前沿——晶体硅和锂化硅之间的相边界——是原子级的。最近积累的证据表明，反应前沿的速度受限于前沿反应的速度，而不是受限于锂在非晶态相中的扩散。本文提出了一个同时反应和塑性的模型。我们确定了反应锋运动的驱动力，并通过锂化硅的塑性变形来适应反应引起的体积膨胀。该模型由球粒子中共同演化反应和塑性的解析解来说明。我们推导了锂诱导应力使反应停滞的条件。我们表明，如果颗粒较小，且锂化硅的屈服强度较低，则可以避免断裂。此外，我们表明，该模型解释了最近观察到的各向异性形态的锂化硅。