2023年1月期刊俱乐部:连续纤维复合材料的设计和3D打印:现状、挑战和机遇

连续纤维复合材料的设计与3D打印:现状、挑战与机遇

凯昱

副教授,机械工程，科罗拉多大学丹佛分校

1.简介

连续纤维增强聚合物复合材料，凭借其在刚度、强度和轻量化方面的卓越结合，已经成为从航空航天到地面运输等各种应用领域的领先竞争者。

传统的复合材料制造方法通常具有互斥的自动化程度和设计自由度(图1一个)．他们在固化之前和固化期间使用昂贵的成型工具来塑造树脂和纤维。大规模生产是为了平衡工具、劳动力和生产的间接成本。此外，最终产品的几何形状通常仅限于简单的轮廓。由于模具的高成本，制造复杂的复合材料部件或改变现有部件的设计的障碍是巨大的。

相比之下，3D打印在复合材料制造中赋予了非凡的设计自由度，是快速原型制作和产品开发的理想选择。即使是小批量生产，每件成本也保持不变(图1 b)．它允许用户设计具有定制结构拓扑、纤维分布和方向的复合材料。各种功能可以很容易地集成到复合材料中。例如，可以将金属线或光纤打印到复合材料中，以引入传感、收集数据、为电子设备供电和实时健康监测的功能。

连续纤维复合材料的3D打印是一个新兴的领域，吸引了越来越多的材料科学、力学、计算设计、系统控制等领域的研究人员。根据Web of Science[1,2]， 2015年发表的文章中只有3篇与连续纤维复合材料的印刷相关。在接下来的8年里，这个数字大幅增长。2021年，发表的文章数量为112篇，增长了37倍。

本文简要综述了近年来连续纤维热塑性塑料和热固性复合材料的3D打印方法，以及它们令人兴奋的设计机会和潜在应用。

图1所示。(一)传统复合材料制造技术与复合材料3D打印的比较。(b)通过注射建模和3D打印制造的复合材料的平均成本的说明。

2.连续纤维热塑性复合材料的3D打印

在各种聚合物3D打印技术中，基于挤压的打印方法在连续纤维增强复合材料的制造中表现出巨大的前景。2016年，Matsuzaki et al.[3]定制了熔融沉积建模(FDM)打印机头，以制造基于喷嘴内浸渍的连续纤维复合材料(图2一个)．聚乳酸(PLA)长丝和连续碳纤维分别提供给打印机头。当喷嘴被加热时，PLA被熔化并熔合到纤维束上。长丝挤压后，PLA基体迅速凝固并粘附在前一层。该领域的后续研究使用了类似的打印机头设计，以研究不同热塑性基体和增强纤维的复合材料的打印适性和机械性能。

对于商业打印机，2016年，Markforged公司(Watertown, MA)发布了第一台3D复合材料FDM桌面打印机(Mark Two™，~ 2万美元)，用于打印连续纤维热塑性复合材料。该打印机设有两个单独的挤出喷嘴，用于塑料丝和连续的纤维供应(图2 b)．连续纤维预先浸渍塑料，以便在挤压过程中粘附在前一层。与单喷嘴系统不同，双喷嘴设计可以在不同位置选择性地加强单个打印层。该打印机能够打印不同热塑性基体(尼龙或尼龙与切碎的碳纤维)和增强纤维(碳纤维，凯夫拉尔，玻璃纤维)的复合材料。热塑性复合材料打印机的其他制造商包括Orbital Composites Inc.(圣何塞，加州)和Arevo Inc.(硅谷，加州)。

除了FDM打印方法外，还研究了定向能量沉积[4]和层压物体制造[5]打印连续纤维热塑性复合材料。然而，就打印的灵活性和可访问性而言，FDM打印方法是最受欢迎的，被工程师和研究人员广泛采用，用于快速成型或检查材料-工艺-性能关系。打印复合材料的质量和力学性能受到各种材料和机器因素(纤维和基体、纤维含量、喷嘴尺寸等)、工艺参数(打印速度、喷嘴温度、填充图案等)和后处理条件(温度、湿度等)的影响。有兴趣的读者可以查阅近期的综述文章[6-8]。

图2。连续纤维复合材料的FMD 3D打印工艺示意图(一)一个喷嘴[9]和(b)双喷嘴[10]。

尽管FDM打印方法取得了令人兴奋的发展和高度的可获得性，但主要的限制是它们只能打印热塑性复合材料，这些材料在高温下会融化并失去承重能力。打印的复合材料还表现出明显的空洞形成[11-14]和较弱的结合强度[15-18]，这是因为复合材料细丝的界面主要由非共价键连接。如图3一，与短纤维相比，连续纤维的加入显著提高了印刷复合材料的机械强度。但其抗拉强度明显低于常规复合材料[19]。在单喷嘴FDM工艺的情况下，纤维束直接馈送到打印机头与热塑性矩阵。纤维浸渍通常不足，需要较高的喷嘴温度来降低熔融聚合物基体的粘度(图3 b)[20]。

图3 (a)使用各种常规和AM技术制造的复合材料的拉伸强度与纤维体积比[19]。(b)3D打印碳纤维/PLA复合材料断裂截面的微观结构上:喷嘴温度180 °C。底部:喷嘴温度240 °C。提高纤维浸渍率和纤维基体结合强度[20]需要较高的印刷温度。

3.连续纤维热固性复合材料的3D打印

具有热固性基体的连续纤维复合材料的3D打印尚处于发展初期。2015年，Continuous Composite Inc. (Coeur d’alene, ID)为连续纤维[21]的uv固化热固性复合材料的直墨写(DIW)打印机头的设计申请了专利。打印机头包括用于储存树脂的注射器、沉积喷嘴、用于连续纤维的馈线器和用于光聚合的UV灯(图4一)．光纤给料机通过单向阀与注射器相连，防止树脂液回流到给料机。沉积的复合细丝在紫外线照射下迅速凝固并粘在舞台上，当打印机头向前移动时，这提供了一个持久力来握住细丝并拉住纤维。

大多数高性能工程复合材料采用热固化热固性材料作为基体。据悉，环氧树脂、聚酯树脂、乙烯基酯、聚氨酯共占目前全球复合树脂市场[22]的94%。使用这些热固性连续纤维进行印刷是具有挑战性的，因为粘性树脂在灯丝挤压后不能固化以提供持久力。最近，Fang et al.[23]和Ming et al.[24]演示了连续碳纤维环氧复合材料的3D打印。如图4 b，先在罐中用树脂浸渍纤维束，然后在130℃下通过挤压喷嘴挤压，由于环氧树脂的分子量高，在室温下保持接近固体状态，因此可以采用类似FDM的工艺进行打印。最后，对打印好的复合材料进行真空加热，以完成环氧基的固化。

图4。(一)uv固化连续纤维热固性复合材料DIW打印机头的设计。Continuous Composite Inc.(科达伦，ID)。(b)环氧基连续纤维复合材料3D打印工艺示意图。

我们的研究小组自2018年以来，丹佛大学一直致力于热固性复合材料的3D打印。我们最初的目标是设计一种可以广泛应用于热固性树脂和商业纤维的印刷方法。其他研究人员也可以很容易地设计他们的应用程序或测试过程-属性关系。经过几次设计迭代，我们开发了一个DIW打印机头如图图5一个[25]。为了用热固化树脂(如环氧树脂、聚亚胺树脂)打印连续纤维，单体和交联剂首先部分固化为可打印油墨。纤维束通过管子被送入注射器。注射器提供两个沉积压力，一个用于墨水沉积，另一个用于防止墨水回流到进料管。当施加沉积压力时，粘性流将剪切应力施加到纤维上，从而驱动其通过喷嘴。打印时，喷嘴移动速度设置为灯丝挤压速度。打印后，热固性复合材料转移到烘箱进行后固化。设计的打印机头允许通过使用不同的针(图5 b)．不同纤维含量的复合材料结构无需支撑材料(图5 c)．

在印刷复合材料的后固化过程中，长丝之间的界面聚合形成了由共价键连接的强界面，大大提高了印刷复合材料的机械强度。打印复合材料薄片的纵向模量和横向模量明显高于一些现有研究报告的数值(图5 d)，接近混合法则的预测。然而，与直接成型样品相比，高纤维含量(36%及以上)打印的复合材料表现出较弱的力学性能(特别是横向强度)，因为在长丝表面没有足够的树脂来实现它们的紧密共价键合。如何在高纤维含量下提高印刷复合材料的力学性能仍然是该领域的一个根本性挑战，需要未来的研究努力。

所开发的打印方法的一个独特之处在于复合材料长丝在挤压后不受机械干扰，这使得其能够独立3D打印uv固化组件。如图5 e，不带碳纤维束和带碳纤维束的丙烯酸酯弹簧可以在没有支撑材料的情况下进行印刷。可以制作9%碳纤维的点阵结构，将构件打印在设计位置，焊接接头后手工切割。

图5。(一)用于热固化复合材料打印的DIW沉积注射器设计。(b)不同纤维含量的细丝截面图。(c)不同纤维含量的3D打印复合材料结构。(d)印刷复合材料的纵向和横向模量。在现有的复合材料3D打印研究中收集了参考数据点，包括打印FDM的连续碳纤维热塑性复合材料(蓝色方点)、打印FDM的短碳纤维热塑性复合材料(红色圆形点)和打印DIW的短碳纤维热固性复合材料(绿色三角形点)。(e)独立式3D打印UV固化复合材料[25]。

在我们最近的工作中，设计的DIW打印机头与六轴机械臂集成在一起，极大地提高了设计和制造的自由度。采用紫外光固化热固性树脂作为复合基体。连续碳纤维含量超过50%的复合材料具有较低的孔隙密度和优良的纤维浸渍度。研究了不同材料和工艺参数对其性能的影响。我们的主要发现是喷嘴直径、油墨粘度和喷嘴移动速度是决定打印复合材料中纤维体积分数的主要参数。复合灯丝的最大可打印曲率取决于纤维含量和紫外线强度。

此外，我们还演示了复合材料在3D曲面上的打印。在我们的工作流程中，第一步是通过数学方法计算出预期打印路径的坐标(图6)，可以是方向平行图案，也可以是轮廓平行图案。系统中加入了3D扫描仪，用于在未知轮廓的基材上进行复合打印。第二步是将打印路径坐标转换为机械臂坐标，生成机械臂g码(图6 b)．DIW针轴方向、打印速度、UV强度等主要打印参数均在此步骤中指定。图6 c显示打印在3D曲面上的复合材料，其中细丝图案和细丝间距是精确控制的。由于DIW打印的运动是由机械臂驱动的，因此可以方便地大规模打印复合材料结构(图6 d)．我们的打印方法也适用于其他类型的连续纤维，如凯夫拉纤维和导电金属丝。

图6。(一)确定预期打印路径的XYZ坐标。如果基底轮廓未知，则首先使用3D扫描仪获取基底模型。(b)复合打印装置与六轴机械臂。(c)曲面上的复合材料3D打印演示。(d)大规模复合材料3D打印(未发表的成果，非临时专利填写)。

4.复合材料3D打印的设计:把正确的材料放在正确的地方

复合材料的计算设计可以最佳地确定在3D域中放置材料的位置，以实现所需的机械性能和功能。设计和3D打印之间的融合将颠覆复合材料产品开发的传统范式，更好地整合价值链中的技能集和贸易，同时提高效率和生产力，同时释放当代复合材料的新功能和功能。

4.1创新材料设计

材料在工程设计的整个过程中起着重要的作用。材料选择或材料鉴定应基于设计活动的目标，并考虑各种制造限制。近年来，随着制造技术的进步，复合材料3D打印的材料指标已经大大扩展，但根本的挑战仍然存在。打印复合材料的力学性能明显低于常规复合材料。一方面，采用热固化树脂进行打印可以提高长丝与打印层之间的结合强度，但目前的打印方法难以制备高连续纤维含量的复合材料。uv固化树脂允许3D打印具有高纤维含量的复合材料，但长丝粘结强度受到弱范德华力的限制。此外，由于碳纤维明显阻碍了光线的穿透，打印还可能会受到基体材料固化不均匀的影响。

目前关于复合材料3D打印材料设计的研究很少。在这篇综述中，我想强调两种创新的热固性树脂，它们可以丰富设计指标，并有可能解决复合3D打印的地面挑战:两级uv固化树脂[26]和正面聚合树脂[27]。两段紫外光固化树脂可在紫外光照射下快速固化(第一段聚合)。随后对材料进行后加热，其中链主链上的共价反应形成第二次互穿网络，极大地提高了材料交联的密度和机械强度(第二阶段聚合)(图7)．这可以通过未反应化学键的热固化或利用最近出现的动态共价反应来实现。两段固化树脂还可以提高印刷丝与印刷层之间的结合强度，因为后加热过程中的共价反应导致界面上的链连接。对于正面聚合树脂，油墨最初处于高粘度流体阶段。从打印头挤出灯丝后，树脂立即通过正面开环复分解聚合二环戊二烯(图7 b)，可同时自由印刷及固化热固性高聚物(图7 c)．这两种创新树脂都可以在复合3D打印过程中快速均匀地固化基体树脂。

图7。(一)两级紫外光固化树脂的工作机理表征。经过热处理后，网状结构大幅度增大，提高了材料的刚度和强度。(b)采用钌催化剂和烷基亚磷酸酯抑制剂的正面聚合方案。(c)3D打印挤压[27]后立即凝固的正面聚合树脂。

4.2打印路径优化设计

含连续纤维的复合丝表现出横向各向同性。它们在印刷复合材料中的布局方式强烈地影响着机械性能和其他功能。早期研究检查了来自材料挤压的简单路径模式的影响，例如，直线[28]，之字形[29]，轮廓[30]和蜂窝[31]。在参数化研究的基础上，对打印路径进行了改进，最大限度地减少了纤维切割频率或避免了尖角，这是一种缺陷，会影响打印复合材料的机械强度。

最近的研究集成了计算优化设计，以确定复杂的打印路径，可以最大限度地提高制造部件的机械性能。主要思想是通过控制局部纤维取向和体积分数来改善复合材料的局部性能。优化设计可以是一次性计算，也可以是基于迭代的方法。这两种方法都是从将复合材料中的所有纤维分配为单一取向和相同的纤维体积分数开始的。然后，在给定边界和荷载条件下，采用数值方法对初始设计进行了分析。基于内部载荷传递，已经开发了一系列概念来确定优化的纤维轨迹，包括流体流线(图8)[32]，最大主应力(图8 b)[33]，指向应力向量(图8c)[34]，刚度衰减向量[35]。该方法一次更新光纤方向，而不考虑更新后的设计与初始设计之间的差异。迭代法通过反复更新分析结果并比较实际性能和预期性能来继续这一过程，直到优化收敛。有兴趣的读者可以参考Liu et al.[36]最近的评论文章

图8曲线光纤优化采用不同的方法。(一)流体流线[32]，(b)主应力[33]和(c)点应力向量[34]。

4.3复合材料拓扑优化设计

拓扑优化设计和复合材料3D打印的结合将实现紧密集成的数字设计-制造工作流，从而生成具有优化性能和功能的复合材料产品的创造性解决方案。设计活动的主要挑战是，性能或功能既取决于宏观结构拓扑，也取决于局部材料性能(例如，纤维取向，体积含量)，应该同时充分考虑和优化。

早期的3D打印复合材料拓扑优化研究将材料和结构分离，从指定的材料中创建最优结构。例如，Li et al.[37]提出了一种两步法，即首先使用固体各向同性材料进行结构优化，然后使用考虑应力状态的增强纤维进行填充。

为了同时设计复合材料结构和材料分布，首先进行数值均匀化，以连接微观和宏观尺度的材料性能[38,39]。复合材料的拓扑结构和材料的微观结构都是在一个配方中使用迭代设计算法优化的。为了提高计算效率，可以预先计算可能的微观结构设计或材料分布，并将其用作材料库[40,41]。作为一个著名的例子，Boddeti等人[42,43]开发了一个集成的数字设计-制造工作流，允许同时设计连续纤维复合材料的宏观结构拓扑和微观纤维取向。数码工作流程包括三个步骤(图9(i)设计自动化过程，涉及使用有限元模拟解决多尺度优化问题，以确定最佳复合材料拓扑结构及其纤维取向。(ii)材料编译过程，将最佳宏观和微观结构的数学描述转换为物理上可实现的3D材料布局并生成用于打印的机器代码，以及(iii)使用多材料光聚合物3D打印机打印复合材料的数字制造步骤。通过设计、制造和测试一系列2D悬臂梁和3D组件，验证了工作流程。

优化后的纤维取向可以用其他方法确定。例如，Safonov et al.[44]采用动态系统方法求密度分布，并采用使纤维方向与主应力方向对齐的方法。Wang et al.[45]提出了一种负载相关的路径规划方法，其中打印路径遵循负载传递，可变打印速度符合几何特征(图9 b)．Papapetrou等人[46]介绍了三种设计纤维填充图案的新方法，包括等间距法、流线法和偏移法，以生成跨越域的连续纤维路径。

图9 (a)适应连续纤维复合材料[43]生产流程的同步多尺度设计优化。(b)一种负载相关的路径规划方法，其打印路径跟随负载传输，可变打印速度符合几何特征[45]。

5.复合材料3D打印在机械性能增强之外的应用

连续纤维复合材料的3D打印除了增强力学性能外，还赋予打印材料结构其他功能。现有的概念验证演示主要利用了嵌入式连续纤维独特的热和电学性能。

形状改变和4D打印形状记忆聚合物(SMPs)是一种被广泛研究的智能材料，当温度高于其相变温度时，它可以恢复其编程形状。当复合材料用SMP基体印刷时，连续碳纤维(或其他导电导线)的导电焦耳热效应使SMP复合材料发生相变和形状变化。这种4D打印技术最近被证明能够打印复合蜂窝结构[47]的形状变形。另一种变形机制是基于纤维与基体之间热膨胀系数的不匹配。如图10，连续的纤维丝被打印在柔性基材上。在改变温度后，该结构根据纤维的图案变形成不同的形状。交叉纤维之间的夹角决定了主曲率的大小，而纤维夹角的平分线决定了主曲率[48]的方向。形状变化模式强烈依赖于纤维打印路径，可以与优化设计相结合，以实现任意表面的变形。

感知和自我监控:连续纤维的机电性能使3D打印复合材料具有传感或自我监测能力。这一功能主要是通过测量和分析印刷复合材料在外部载荷作用下导电性的变化来实现的。最近的研究包括连续铜和镍铬合金电线的应变传感器[49]，智能蜂窝结构[50]和连续碳纤维的桁架晶格结构[51]，用于应变，应力和损伤的自传感(图10 b)、连续碳纤维复合材料应用于人工自监测手(图10 c)[52]。

能量储存连续纤维复合材料可以3D打印成结构电池，并用于储能。一项具有代表性的近期研究显示在图10 d[53]，在结构电池复合材料中，碳纤维增强材料作为阳极和集流剂，高电导率和离子电导率的掺杂聚合物基体作为阴极，涂覆碳纤维的固体聚合物电解质作为电解质和分离器。光聚合物和聚乳酸均被报道为聚合物基体材料。研究表明，引入的聚合物涂层碳纤维不仅具有储能功能，而且还提高了力学性能。

图10。(一)连续碳纤维复合材料的变形表面。通过控制温度[48]实现不同的配置。(b)连续碳纤维[51]3D打印自监测点阵桁架单元。(c)3D打印连续碳纤维复合材料应用于人工自监测手[52]的构想。(d)uv辅助共挤压[53]制备三维结构电池复合材料结构示意图。

6.结论、挑战和机遇

作为一种新兴的先进制造技术，连续纤维复合材料的3D打印可以快速、低成本地定制复合材料产品，以满足独特的规格并提供新的功能。在过去的8年里，在材料创新、制造技术、计算和优化设计方面取得了令人兴奋的进展。这些进步极大地促进了印刷复合材料部件的材料选择、质量和机械性能。毫无疑问，复合材料3D打印市场将继续增长，其潜在应用将影响航空航天、电子、生物医学、医疗保健和国防等关键行业。

尽管取得了令人振奋的进展，但该领域仍存在根本性挑战。目前，3D打印复合材料的力学性能还不能与传统复合材料相比。主要的限制因素包括印刷细丝与层之间的大量界面，显著的内部空隙特性，以及不满意的纤维浸渍和纤维直线度。此外，最高可印刷纤维含量远低于那些传统的制造方法。迄今为止，打印含有50%以上连续纤维的复合材料具有挑战性。应对这些重大挑战需要材料、制造工艺和计算设计方面的跨学科合作。例如，对连续纤维进行表面处理是提高纤维与聚合物基体之间附着力的建议方法之一。使用具有快速均匀固化机制的树脂或具有固有愈合机制的树脂，可以打印出基体固化均匀、丝间粘结强的高质量复合材料样品。将复合材料3D打印与其他先进制造技术相结合的混合增材制造是进一步提高复合材料质量、表面精加工和降低孔隙密度的一种有前途的方法。

与大多数其他基于挤压的3D打印技术一样，复合材料3D打印仍然受到其缓慢制造速度的限制，因为打印本质上是逐行写入过程。低生产率是将其用于商业化的关键技术障碍之一。开发使用可伸缩材料同步多个机器人以实现更快加工的技术，可以扩大制造规模并提高生产率。机器人的加入也将为连续纤维复合材料的3D打印提供智能辅助。例如，南加州大学Satyandra Gupta博士领导的研究团队正在物理学人工智能方面取得进展，使机器人能够在增材制造过程中表现出智能行为，例如实时自动生成最佳轨迹，以及通过观察先前执行任务的表现进行自我监督学习。

计算设计在复合打印工艺的发展中起着至关重要的作用。对于3D打印复合材料，其力学性能取决于各种材料、工艺参数和制造条件，如基体刚度、打印速度、纤维含量、温度或紫外线强度等。这些参数影响纤维与基体之间的界面缺陷、内部空隙和纤维的直线度，从而决定最终的刚度和强度。现有的研究主要集中在无界面缺陷和完美界面结合的假设下，优化纤维布局和复合材料拓扑结构。没有一种设计框架能将各种材料和制造的影响结合起来。在未来的研究中，产品-工艺协同设计方法对3D复合材料打印的需求很大，该方法可以同时优化复合材料的拓扑结构、纤维放置和打印参数，以最大限度地提高连续纤维复合材料的力学性能或设计其各种功能。

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