2023年1月杂志俱乐部:连续纤维复合材料的设计和3D打印:现状，挑战和机遇

连续纤维复合材料的设计和3D打印:现状、挑战和机遇

凯昱

副教授,科罗拉多大学丹佛分校机械工程专业

1.介绍

连续纤维增强聚合物复合材料具有优异的刚度、强度和轻质性，在从航空航天到地面运输的各种应用中一直处于领先地位。

传统的复合材料制造方法通常具有互斥的自动化程度和设计自由度(图1一个）.他们在固化前和固化过程中使用昂贵的成型工具来塑造树脂和纤维。需要大规模生产来平衡工装、人工和生产的间接成本。此外，最终产品的几何形状通常限于简单的轮廓。由于模具的高成本，制造复杂的复合材料零件或改变现有零件的设计障碍很大。

相比之下，3D打印在复合材料制造中赋予了非凡的设计自由，是快速原型和产品开发的理想选择。即使是小批量生产，每个零件的成本也保持不变(图1 b）.它允许用户设计具有定制结构拓扑、纤维分布和方向的复合材料。各种功能可以很容易地合并到复合材料中。例如，可以将金属线或光纤打印到复合材料中，以引入传感、收集数据、为电子设备供电和实时健康监测的功能。

连续纤维复合材料的3D打印是一个新兴领域，在材料科学、力学、计算设计、系统控制等领域受到越来越多研究者的关注。根据Web of Science[1,2]， 2015年发表的只有三篇文章与连续纤维复合材料的打印相关。这个数字在接下来的八年里大幅增长。2021年发表的文章数为112篇，增长了37倍。

本文综述了近年来连续纤维热塑性塑料和热固性复合材料3D打印方法的研究进展，以及它们令人兴奋的设计机会和潜在的应用前景。

图1所示。(一)传统复合材料制造技术与复合材料3D打印技术的比较。(b)通过注射建模和3D打印制造的复合材料的每个部分的平均成本说明。

2.连续纤维热塑性复合材料的3D打印

在各种聚合物3D打印技术中，基于挤压的打印方法在制造连续纤维增强复合材料方面显示出巨大的前景。2016年，Matsuzaki等人[3]定制了一种基于喷嘴内浸渍(图2一个）.聚乳酸(PLA)长丝和连续碳纤维分别供给打印头。当喷嘴加热时，PLA熔化并融合到纤维束中。挤出长丝后，PLA基体迅速固化并粘附到前一层。该领域的后续研究使用类似的打印头设计来研究不同热塑性基质和增强纤维的复合材料打印性能和机械性能。

对于商用打印机，2016年，Markforged Inc. (Watertown, MA)发布了第一台3D复合FDM桌面打印机(Mark Two™，约2万美元)，用于打印连续纤维热塑性复合材料。该打印机具有两个独立的挤出喷嘴，用于塑料长丝和连续纤维供应(图2 b）.连续纤维预先浸渍了塑料，使其在挤压时能粘在前一层。与单喷嘴系统不同，双喷嘴设计使单个打印层能够在不同位置选择性地加强。该打印机能够打印具有不同热塑性基体(尼龙或尼龙与短切碳纤维)和增强纤维(碳纤维，凯夫拉尔，玻璃纤维)的复合材料。热塑性复合材料打印机的其他制造商包括轨道复合材料公司(圣何塞，加利福尼亚州)和Arevo公司(硅谷，加利福尼亚州)。

除了FDM打印方法外，定向能沉积[4]和层压对象制造[5]也被研究用于打印连续纤维热塑性复合材料。然而，就打印的灵活性和可及性而言，FDM打印方法是最受欢迎的方法，被工程师和研究人员广泛采用，用于快速成型或检查材料-工艺-性能关系。印刷复合材料的质量和机械性能受到各种材料和机器因素(纤维和基体、纤维含量、喷嘴尺寸等)、工艺参数(印刷速度、喷嘴温度、填充图案等)和后处理条件(温度、湿度等)的影响。建议感兴趣的读者查阅近期的综述文章[6-8]。

图2。FMD 3D打印连续纤维复合材料的工艺示意图(一)单喷嘴[9]和(b)双喷嘴[10]。

尽管FDM打印方法取得了令人兴奋的发展和高度可及性，但一个主要限制是它们只能打印热塑性复合材料，这种复合材料在高温下会熔化并失去承重能力。打印的复合材料还表现出明显的空洞形成[11-14]和较弱的键合强度[15-18]，因为复合材料细丝的界面主要由非共价键连接。如图所示图3一与短纤维相比，连续纤维的掺入显著提高了印刷复合材料的机械强度。但其抗拉强度明显低于常规复合材料[19]。在单喷嘴FDM工艺的情况下，纤维束通过热塑性基质直接送入打印机头。纤维浸渍通常不足，需要较高的喷嘴温度来降低熔融聚合物基体的粘度(图3 b)[20]。

图3 (a)使用各种常规和增材制造技术制造的复合材料的拉伸强度与纤维体积比[19]。(b)3D打印碳纤维/PLA复合材料断裂截面的微观结构。顶部:喷嘴温度180 °C。底部:喷嘴温度240 °C。为了提高纤维浸渍和纤维-基质结合强度，需要更高的印刷温度[20]。

3.连续纤维热固性复合材料的3D打印

热固性连续纤维复合材料的3D打印技术尚处于发展初期。2015年，Continuous Composite Inc. (Coeur d 'Alene, ID)获得了一种用于连续纤维uv固化热固性复合材料的直墨写入(DIW)打印机头的设计专利[21]。打印机头包括用于树脂储存的注射器、沉积喷嘴、用于连续纤维的给料器和用于光聚合的UV灯(图4一）.纤维给料器通过单向止回阀与注射器连接，防止液体树脂回流到给料器中。在紫外线照射下，沉积的复合材料长丝迅速固化并粘在台上，这为打印机头向前移动时保持长丝和拉动纤维提供了持久力。

大多数高性能工程复合材料使用热固化热固性材料作为基体。据报道，环氧树脂、聚酯、乙烯基酯和聚氨酯占目前全球复合树脂市场的94%[22]。打印这些热固性连续纤维是具有挑战性的，因为粘性树脂不能在长丝挤压后固化，以提供持久力。最近，Fang等人[23]和Ming等人[24]展示了连续碳纤维环氧复合材料的3D打印。如图所示图4 b首先在罐中浸渍树脂，然后在130℃下通过挤压喷嘴挤出纤维束。由于环氧树脂的高分子量，在室温下保持接近固体状态，因此可以采用类似FDM的工艺进行打印。最后，对打印出来的复合材料进行真空加热，完成环氧基体的固化。

图4。(一)连续纤维紫外光固化热固性复合材料DIW打印头的设计。连续复合公司(Coeur d 'Alene, ID)。(b)环氧基连续纤维复合材料3D打印工艺示意图。

我们的研究小组自2018年以来，科罗拉多大学丹佛分校一直致力于热固性复合材料的3D打印。我们最初的目标是设计一种印刷方法，可以应用于广泛的热固性树脂和商业纤维。其他研究人员也可以很容易地使用它来设计他们的应用程序或测试过程-属性关系。经过几次设计迭代，我们开发了一个DIW打印机头，如图所示图5一个[25]。为了用热固化树脂(如环氧树脂、聚酰亚胺)打印连续纤维，首先将单体和交联剂部分固化为可打印油墨。纤维束通过一根管子送入注射器。为注射器提供两个沉积压力，一个用于油墨沉积，另一个用于防止油墨回流到进料管。当施加沉积压力时，粘性流动对纤维施加剪切应力，从而驱动其流过喷嘴。在打印过程中，喷嘴的移动速度被设置为等于长丝的挤出速度。打印后，热固性复合材料被转移到烤箱进行后固化。所设计的打印机头允许通过使用不同的针(图5 b）.不同纤维含量的复合结构在没有支撑材料的情况下打印(图5 c）.

在印刷复合材料的后固化过程中，细丝之间的界面聚合形成了由共价键连接的强界面，大大提高了印刷复合材料的机械强度。打印复合材料层的纵向模量和横向模量明显高于一些现有研究报告的值(图5 d)，接近混合法则的预测。然而，与直接成型的样品相比，高纤维含量(36%及以上)打印的复合材料表现出较弱的机械性能(特别是横向强度)，因为长丝表面没有足够的树脂使其紧密和共价结合。如何提高高纤维含量印刷复合材料的力学性能仍然是该领域的一个根本性挑战，需要未来的研究努力。

所开发的打印方法的一个独特之处在于，复合材料长丝在挤压后不会受到机械干扰，这使得其能够独立地3D打印uv固化组件。如图所示图5 e在美国，没有碳纤维束和有碳纤维束的丙烯酸酯弹簧可以在没有支撑材料的情况下打印。可以创建含有9%碳纤维的晶格结构，其中构件在设计位置打印，然后在接合处焊接后手动切割。

图5。(一)用于打印热固化复合材料的DIW沉积注射器的设计。(b)不同纤维含量长丝的横切面图。(c)3D打印不同纤维含量的复合材料结构。(d)印刷复合材料的纵向和横向模量。现有的复合材料3D打印研究收集了参考数据点，包括FDM打印的连续碳纤维热塑性复合材料(蓝色方点)、FDM打印的短碳纤维热塑性复合材料(红色圆形点)和DIW打印的短碳纤维热固性复合材料(绿色三角形点)。(e)独立3D打印UV固化复合材料[25]。

在我们最近的工作中，设计的DIW打印机头与六轴机械臂集成在一起，极大地提高了设计和制造的自由度。采用紫外光固化热固性树脂作为复合基体。含有超过50%连续碳纤维的复合材料成功打印，具有低空隙密度和优异的纤维浸渍程度。研究了不同材料和工艺参数的影响。我们的主要发现是喷嘴直径、油墨粘度和喷嘴移动速度是决定打印复合材料中纤维体积分数的主要参数。复合材料长丝的最大可打印曲率取决于纤维含量和紫外线强度。

此外，我们还演示了在3D曲面上打印复合材料。在我们的工作流程中，第一步是用数学方法计算预定打印路径的坐标(图6)，方向平行或等高线平行。在该系统中加入了3D扫描仪，用于在未知轮廓的基板上进行复合打印。第二步，将打印路径的坐标转换为机械臂的坐标，生成机械臂的g码(图6 b）.主要的打印参数，如DIW针轴的方向、打印速度和紫外线强度，都在这一步中指定。图6 c展示了打印在三维曲面上的复合材料，其中长丝图案和长丝间距是精确控制的。由于DIW打印的运动是由机械臂驱动的，因此可以很容易地大规模打印复合材料结构。图6 d）.我们的打印方法也被证明适用于其他类型的连续纤维，如凯夫拉纤维和导电金属丝。

图6。(一)确定预期打印路径的XYZ坐标。如果衬底轮廓未知，则首先使用3D扫描仪获得衬底模型。(b)六轴机械臂复合打印装置。(c)曲面复合3D打印演示。(d)大规模复合3D打印(未发表的结果，非临时专利填充)。

4.设计复合3D打印:把正确的材料在正确的地方

复合材料的计算设计可以最佳地确定材料在3D域中的放置位置，以实现所需的机械性能和功能。设计和3D打印之间的整合将打破复合材料产品开发的传统模式，更好地整合价值链中的技能和交易，同时提高效率和生产力，同时释放当代复合材料的新能力和功能。

4.1创新材料设计

材料在工程设计的整个过程中起着重要的作用。材料选择或材料识别应基于设计活动的目标，并考虑各种制造限制。近年来，随着制造技术的进步，复合材料3D打印的材料指标已经大大扩大，但基本挑战仍然存在。印刷复合材料的力学性能明显低于常规复合材料。一方面，用热固化树脂打印可以提高长丝和打印层之间的结合强度，但目前的打印方法对制造高连续纤维含量的复合材料具有挑战性。紫外光固化树脂允许3D打印具有高纤维含量的复合材料，但长丝结合强度受到弱范德华力的限制。此外，打印还可能受到基体材料不均匀固化的影响，因为碳纤维明显地阻挡了光的穿透。

目前关于复合材料3D打印设计的研究还很少。在这篇综述中，我想重点介绍两种创新的热固性树脂，它们可以丰富设计指标，并有可能解决复合3D打印的地面挑战:两段紫外光固化树脂[26]和正面聚合树脂[27]。两段紫外光固化树脂可以在紫外光照射下快速固化(第一阶段聚合)。随后，将材料进行后加热，其中链主链上的共价反应形成第二次互穿网络，从而显著增加材料交联的密度和机械强度(第二阶段聚合)(图7）.这可以通过未反应化学键的热固化或利用最近出现的动态共价反应来实现。两段固化树脂还可以提高打印细丝和打印层之间的结合强度，因为后加热过程中的共价反应导致界面上的链式连接。对于正面聚合树脂，油墨最初处于高粘度流体阶段。从打印头挤出长丝后，树脂立即通过二环戊二烯(图7 b)，允许同时自由形式印刷和固化热固性聚合物(图7 c）.这两种创新树脂都可以在复合3D打印过程中实现基体树脂的快速均匀固化。

图7。(一)介绍了两段紫外光固化树脂的工作机理。经过热处理后，网状结构急剧增加，提高了材料的刚度和强度。(b)采用钌催化剂和烷基亚磷酸酯抑制剂的正面聚合方案。(c)3D打印挤出后立即固化的正面聚合树脂[27]。

4.2打印路径优化设计

具有连续纤维的复合长丝表现出横向各向同性。它们在印刷复合材料中的铺设模式对复合材料的力学性能和其他功能有很大影响。早期的研究考察了材料挤压产生的简单路径模式的影响，例如直线[28]、之字形[29]、轮廓[30]和蜂窝[31]。在参数化研究的基础上，改进了打印路径，以尽量减少纤维切割的频率或避免尖角，从而降低打印复合材料的机械强度。

最近的研究已经集成了计算优化设计，以确定复杂的打印路径，可以最大限度地提高制造部件的机械性能。其主要思想是通过控制局部纤维取向和体积分数来改善复合材料的局部性能。优化设计可以通过一次性计算或基于迭代方法进行。这两种方法都是将复合材料中的所有纤维分配为单一取向和相同的纤维体积分数。然后，在给定的边界和荷载条件下，用数值方法对初始设计进行了分析。基于内部载荷传递，已经开发了一系列概念来确定优化的纤维轨迹，包括流体流线(图8)[32]，最大主应力(图8 b)[33]、指向应力向量(图8c)[34]、刚度衰减向量[35]。该方法在不考虑更新后的设计与初始设计之间的差异的情况下，对纤维方向进行了一次更新。迭代法通过反复更新分析结果并比较实际性能和预期性能来继续这个过程，直到优化收敛。建议感兴趣的读者查阅Liu等人最近发表的综述文章。[36]

图8用不同的方法优化曲线纤维。(一)流体流线[32];(b)主应力[33](c)点应力向量[34]。

4.3复合材料拓扑优化设计

拓扑优化设计与复合材料3D打印的结合，将实现紧密集成的数字设计制造工作流程，从而产生具有优化性能和功能的复合材料产品的创造性解决方案。设计活动的主要挑战是性能或功能取决于宏观结构拓扑和局部材料特性(例如，纤维取向，体积含量)，这应该同时得到充分考虑和优化。

早期的3D打印复合材料拓扑优化研究将材料与结构分离，从指定材料中创建最优结构。例如，Li等人[37]提出了一种两步法，首先使用固体各向同性材料和材料惩罚法对结构进行优化，然后填充考虑应力状态的增强纤维。

为了同时设计复合材料结构和材料分布，首先进行数值均匀化，以桥接微观和宏观尺度的材料性能[38,39]。复合材料的拓扑结构和材料的微观结构都在一个公式中使用迭代设计算法进行优化。为了提高计算效率，可以预先计算可能的微观结构设计或材料分布，并将其用作材料库[40,41]。作为一个著名的例子，Boddeti等人[42,43]开发了一个集成的数字设计制造工作流，可以同时设计连续纤维复合材料的宏观结构拓扑和微观纤维取向。数码工作流程包括三个步骤(图9):(i)设计自动化过程，涉及使用有限元模拟来解决多尺度优化问题，以确定最佳复合拓扑结构及其纤维方向。(ii)将最佳宏观和微观结构的数学描述转换为物理上可实现的3D材料布局并生成用于打印的机器代码的材料编译过程，以及(iii)使用多材料光聚合物3D打印机打印复合材料的数字制造步骤。通过设计、制造和测试一系列2D悬臂梁和3D组件，验证了该工作流程的有效性。

优化后的纤维取向可以用其他方法确定。例如，Safonov等[44]利用动态系统方法寻找密度分布，并采用纤维方向与主应力方向对齐的方法。Wang等人[45]提出了一种负载依赖路径规划方法，该方法的打印路径遵循负载传递，可变打印速度符合几何特征(图9 b）.Papapetrou等人[46]介绍了三种设计纤维填充图案的新方法，包括等间距法、流线法和偏移法，以生成跨越域的连续光纤路径。

图9 (a)面向连续纤维复合材料的多尺度同步优化设计[43]。(b)一种负载相关路径规划方法，打印路径跟随负载传递，可变打印速度符合几何特征[45]。

5.复合材料3D打印在机械性能增强之外的应用

除了增强机械性能外，连续纤维复合材料的3D打印还赋予了打印材料结构其他功能。现有的概念验证演示主要利用嵌入式连续纤维的独特热学和电学特性。

形状变化和4D打印形状记忆聚合物(SMPs)是一种被广泛研究的智能材料，当温度高于其相变温度时，它可以恢复其编程形状。用SMP基体打印复合材料时，连续碳纤维(或其他导电丝)的导电焦耳热效应使SMP复合材料的相变和形状发生变化。这是一种4D打印技术，最近被证明可以使打印的复合材料蜂窝结构变形[47]。另一种变形机理是基于纤维与基体之间热膨胀系数的不匹配。如图所示图10在柔性衬底上印刷连续纤维细丝。在改变温度后，根据纤维的模式，结构演变成不同的形状。相交纤维之间的夹角决定了主曲率的大小，而纤维夹角的平分线决定了主曲率的方向[48]。形状变化的图案强烈依赖于纤维打印路径，可以与优化设计相结合，以实现任意表面的变形。

感知与自我监控连续纤维的机电特性使3D打印复合材料具有传感或自我监测能力。该功能主要是通过测量和分析印刷复合材料在外部载荷作用下的电导率变化来实现的。最近的研究包括连续铜和镍铬合金线应变传感器[49]，智能蜂窝结构[50]和连续碳纤维自感知应变、应力和损伤的桁架晶格结构[51](图10 b)，连续碳纤维复合材料应用于人工自我监测手(图10 c)[52]。

能量储存:连续纤维复合材料可以3D打印成结构电池并用于储能。最近的一项有代表性的研究显示在图10 d[53]在结构电池复合材料中，碳纤维增强体作为阳极和集流体，具有高电导率和离子电导率的掺杂聚合物基体作为阴极，碳纤维包覆的固体聚合物电解质作为电解质和分离器。光聚合物和聚乳酸都被报道为聚合物基材料。研究表明，引入的聚合物涂层碳纤维不仅可以存储能量，还可以提高机械性能。

图10。(一)连续碳纤维复合材料的形状变形表面。通过控制温度来实现不同的配置[48]。(b)3D打印连续碳纤维自监测网格桁架单元[51]。(c)3D打印连续碳纤维复合材料应用于人工自我监测手的构想[52]。(d)紫外光辅助共挤压法制备三维结构电池复合材料结构示意图[53]。

6.结论、挑战和机遇

作为一种新兴的先进制造技术，连续纤维复合材料的3D打印可以快速、低成本地定制复合材料产品，以满足独特的规格并提供新的功能。在过去的八年中，在材料创新、制造技术、计算和优化设计方面取得了令人兴奋的进展。这些进步大大提高了材料的选择、质量和印刷复合材料部件的机械性能。毫无疑问，复合3D打印市场将继续增长，其潜在应用将影响航空航天、电子、生物医学、医疗保健和国防等关键行业。

尽管取得了令人振奋的进展，但该领域仍然存在根本性的挑战。目前，3D打印复合材料的力学性能还不能与传统复合材料相媲美。主要的限制因素包括印刷长丝与层之间界面过多、内部空洞同一性明显、纤维浸渍和纤维直度不理想等。此外，最高可打印纤维含量远低于传统制造方法。迄今为止，打印含有超过50%连续纤维的复合材料是具有挑战性的。应对这些重大挑战需要在材料、制造工艺和计算设计方面进行跨学科合作。例如，连续纤维的表面处理是改善纤维与聚合物基体之间粘附性的建议方法之一。使用具有快速均匀固化机制的树脂，或具有内在愈合机制的树脂，似乎是打印具有均匀基体固化和强丝间结合的高质量复合材料样品的良好选择。将复合材料3D打印与其他先进制造技术相结合的混合增材制造是一种有前途的方法，可以进一步提高复合材料的质量、表面光洁度，并降低制造复合材料的空隙密度。

与大多数其他基于挤压的3D打印技术一样，复合3D打印仍然受到其缓慢的制造速度的限制，因为打印本质上是逐行书写的过程。低生产率是将其商业化的关键技术障碍之一。开发可以同步多个机器人以使用可扩展材料进行更快处理的技术可以扩大制造规模并提高生产率。机器人的加入也将为连续纤维复合材料的3D打印提供智能辅助。例如，南加州大学Satyandra Gupta博士领导的研究团队在物理信息人工智能方面取得了进展，使机器人能够在增材制造过程中表现出智能行为，例如实时自动生成最佳轨迹，以及通过观察先前执行任务的表现进行自我监督学习。

计算设计在复合材料打印工艺的发展中起着至关重要的作用。对于复合材料的3D打印，其力学性能取决于各种材料、工艺参数和制造约束，如基体刚度、打印速度、纤维含量、温度或紫外线强度等。这些参数影响纤维与基体之间的界面缺陷、纤维内部的空隙以及纤维的直线度，从而决定了最终的刚度和强度。现有的研究主要集中在无界面缺陷和界面结合良好的假设下，对纤维布局和复合材料拓扑结构进行优化。没有一个设计框架可以将各种材料和制造影响结合起来。在未来的研究中，3D复合材料打印需要一种产品-工艺协同设计方法，同时优化复合材料拓扑结构、纤维放置和打印参数，以最大化连续纤维复合材料的机械性能或设计其各种功能。

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