锂在块状非晶硅中的扩散:理论研究

http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jp307221q

锂离子二次电池的倍率性能在很大程度上取决于锂离子在阳极材料内部的动力学输运。在这里，我们用第一性原理理论计算来研究Li在低浓度极限下的扩散，使用晶体和四倍配位体非晶硅模型电极。我们确定了Li在非晶硅中具有相对较低能量垒(<0.50 eV)的扩散途径，并讨论了在短时间内扩散的方式。2.5 Å)，中级(10 Å)，而长(> 1nm)的距离取决于硅主体的原子尺度特征。我们发现扩散的能量势垒和原子结构的拓扑结构都控制着扩散。我们估计非晶硅阳极的扩散速率与晶体硅阳极的扩散速率相当。这些发现揭示了广泛报道的Li在Si阳极中扩散的实验结果。