循环密度泛函理论:纳米结构弯曲第一性原理模拟的途径

最近发表在JMPS (Amartya S. Banerjee和Phanish Suryanarayana)上的文章:http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0022509616303684

摘要

我们制定并实现了循环密度泛函理论(循环DFT) -一种具有循环对称性的纳米结构的自洽第一性原理模拟方法。利用基于群表示理论的论据，我们严格地证明了这类系统的Kohn-Sham特征值问题可以简化为具有循环- bloch边界条件的基本域(或循环单元胞)。类似地，Kohn-Sham理论中出现的静电方程可以简化为具有循环边界条件的基本域。通过利用这种对称单元化简，我们证明了电子基态能量和原子上的赫尔曼-费曼力可以用在基本域上定义的量来计算。我们开发了一种对称适应的有限差分离散化方案，以获得所提出方法的全功能数值实现。我们通过选定的例子验证了我们的循环DFT的公式和实现是准确和有效的。

循环对称性与均匀弯曲变形之间的联系为利用循环DFT对纳米结构的弯曲进行从头算研究提供了一条优雅的途径。为了证明这种能力，我们模拟了硅纳米带的均匀弯曲，并从第一性原理得到了它的能量曲率关系。这种性质的自洽从头算模拟是前所未有的，并且远远超出了现有任何其他系统第一性原理方法的范围。我们的模拟表明，硅烯纳米带的弯曲刚度介于石墨烯和二硫化钼之间，这一趋势可以归因于这些材料的有效厚度的变化。我们描述了循环DFT的几种未来途径和应用，包括它在非均匀弯曲变形研究中的扩展，以及它在纳米尺度挠曲电效应研究中的可能应用。